下一代碳捕集依赖于能够同时实现分子级厚度、精确纳米孔调控和卓越机械鲁棒性的膜材料,这是膜科学领域长期存在的三难困境。在此,我们报道了石墨烯-无定形碳(GAC)双层膜,通过石墨烯引导的聚合物转化方法克服了这一挑战。利用超铺展效应,我们在石墨烯上均匀涂覆了一层超光滑的聚合物衍生碳层,厚度薄至2 nm,从而获得了优异的机械强度,杨氏模量约为26.80 GPa。同时,聚合物前驱体在石墨烯上的受控热解生成了含有高精度、窄分布超微孔的碳网络,这一点已通过原子分辨率电子显微镜得到证实。所制备的GAC膜表现出锐利的分子筛分性能(CO₂/N₂ > 60,H₂/CO₂ > 70,CO₂/CH₄ > 70),同时具有高达5000 GPU的极高CO₂渗透率,超越了当前最先进的膜材料。这种通常相互冲突的性能组合使得能够从烟气、合成气和天然气流中高效捕集碳,确立了GAC膜作为可持续分子分离的通用且节能平台的地位。
关键词:石墨烯,无定形碳,膜分离,碳捕集。
图1 | GAC纳米膜中孔的结构表征。 a,具有广泛分布孔的单层膜示意图。b,具有精确孔的GAC双层膜示意图。c,d,2秒等离子体刻蚀后SLG的AC-HRTEM图像及相应的孔径分布。e,f,GAC膜的AC-HRTEM图像及模拟孔径分布。g-j,不同温度热解后GAC膜上孔结构的AC-STEM(最优明场STEM)图像,标尺为1 nm。部分孔已被测量并标记。k,l,直接涂覆在铜上的4 nm厚GAC膜和无定形碳膜的XPS分析。m,n,直接涂覆在铜上的4 nm厚GAC膜和无定形碳膜的拉曼分析。